NSDAP-Mitglied ab 1933, amtierte während des Zweiten Weltkrieges u.a. als Kreishauptmann im deutsch-besetzten Polen. Er beteiligte sich an der Diskriminierung der dortigen Juden und war vermutlich auch in Kriegsverbrechen verwickelt. Gegen Kriegsende wurde er zur Wehrmacht eingezogen und kam in US-amerikanische Gefangenschaft. Aufgrund einer drohenden Auslieferung nach Polen begann von Harbou im Internierungslager Dachau Suizid.